固体の組成式

Scientific Reports volume 12、記事番号: 3169 (2022) この記事を引用

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固溶体は、ほとんどの工業用合金の基礎です。しかし、それらの特徴的な短距離秩序と化学組成との関係は確立されていません。本研究では、Cowley パラメータ α をクラスターと接着剤原子モデルと組み合わせて、面心立方晶系の二元固溶体合金の化学単位を正確に導出します。化学単位には、一般的な工業用合金を説明する原子構造と化学組成に関する情報が含まれています。たとえば、α1 = − 0.137 の Cu68.9Zn31.1 合金の化学単位は [Zn-Cu10Zn2]Zn2Cu2 および [Zn-Cu10Zn2]Zn3Cu1 として定式化され、最も広く使用されているカートリッジ黄銅 C26000 に相当する 64.0 ～ 70.0 wt% の Cu が含まれます。 (68.5–71.5Cu)。この研究は、固溶体における化学的短距離秩序に暗示される分子状の化学単位を追跡することにより、固溶体ベースの工業用合金の組成起源に関する長年の疑問に答えます。

1925 年の固溶体に関する初期のレビューの 1 つで、Bruni1 は予備的な質問を提起しました: 化学分子は結晶状態で存在し続けるのでしょうか? この質問は現在では非常に素朴に見えますが、ほとんどの金属は固溶体に基づいており、その化学的性質が分子構造に含まれている他の分子物質と同様に、それらはすべて特定の化学組成を持っているため、彼の時代には答えられなければなりません。 Bragg2 による X 線分析の最初の結果は、結晶構造内には原子のみが存在し、分子は格子の中に消えると断言することで、この質問に否定的に答えました。しかし、工業用合金の化学組成の構造的起源は依然として明らかではありません。組成の謎を解く鍵は、20世紀初頭から注目を集めている固溶体の構造にあるはずだ。 Bragg と Williams は、固溶体の秩序と無秩序を協力的な長距離現象として考慮する統計モデルを最初に提案した人物の 1 人です 3。その後、このモデルは Bethe4 によって、最も近い近傍での短距離相互作用を仮定して、より精緻な理論に拡張されました。長距離秩序と短距離秩序は、Cowley の 5 つの短距離秩序パラメータ αi でよく統一されており、特定の原子 A と、それを囲む i 番目の原子殻の原子との相互作用を表します。

ここで、ni は i 番目のシェルの ci 原子に含まれる B 原子の数、mB は A-B 二元合金中の B 原子のモル分率です。 Bragg と Williams の長距離秩序パラメータの方程式は、i が非常に大きい極限ケースを考慮することによって得られます。それ以来、短距離秩序が固溶体の主要な構造的特徴であることがよく認識されています。

このような規則的で無秩序な局所構造に含まれる組成の起源を探る取り組みとして、私たちのチームは、あらゆる短距離秩序を局所構造に単純化する、いわゆるクラスタープラス接着原子モデル6,7,8の開発に取り組んできました。最近隣のクラスターといくつかの隣り合う接着剤原子をカバーする単位。クラスターの式形式では [クラスター](接着剤原子) として表されます。この構造単位は、フリーデル振動 9 に従って電荷の中性と平均密度を示し、多くの点で化学分子に似ているため、今後は「化学単位」と呼ばれます 7。一般的な分子概念との唯一の違いは、化学単位が分離される方法にあります。ここでは、分子間の比較的弱い分子間力の代わりに、化学単位は化学結合によって結合されています。私たちは、多くの工業用合金を分析することによって、一般的な合金はすべて、Cu-30Zn の場合は [Zn-Cu12]Zn4、[Ni-Fe12]Cr2(Ni,Nb,Ti など) などの単純なクラスターと接着原子の式に基づいていることを示しました。 ) マレージングステンレス鋼 Custom465 など 7.

しかし、合金の組成起源を解釈する際のクラスタープラス接着原子モデルの能力が証明されているにもかかわらず、理想化された式の間には明らかなギャップがあります (たとえば、最も近いものは常に [Zn] などの溶媒原子によって完全に占有されています) -Cu12]Zn4) と実際の化学的短距離秩序 (最も近いものは常に混合占有) を、たとえばパラメーター αi を使用して測定できます。 αi パラメータは、各リダイヤルシェルの平均合金組成からの統計的偏差を表します。組成の偏差は、1 番目と 2 番目の最近傍に最も顕著に現れ、これは同じ半径範囲をカバーするクラスターと接着原子のモデルの図と完全に一致します。本研究は、クラスタープラス接着原子モデルの枠組み内で測定可能なパラメーター αi を、典型的な二元固溶体合金の組成式の構築にどのように関連付けるかを示すことにより、ギャップを埋める最初の試みです。面心立方（FCC）構造。

参考文献7で詳細に説明されているように、最初に化学単位につながる基本を簡単に確認します。短距離秩序は、電子密度の振動分布、すなわちフリーデル振動を生成する任意の原子の周囲の電荷遮蔽によって形成されます 10,11。図 1c に示すように、総ポテンシャル関数 \(\Phi (r{)} \propto {\text{ - sin(2}}k_{F} r{)/}r^{{3}}\)半径距離 r の電子によって感じられる波は、r の 3 乗で周期的に減衰します。ここで、kF はフェルミ波数ベクトルです。この電子の振動挙動は、実空間における原子密度 g(r) の同じ振動を引き起こします。これは、短い r 範囲、特に最も近い近傍および次に近い近傍で顕著です。ローカル化学単位は、1.76λFr (フリーデル波長である λFr = π/kF) の電荷中性カットオフ距離を使用して定義され、最近傍クラスターといくつかの次隣接接着原子を囲みます。 FCC 構造の場合、そのクラスターと接着原子のモデルが図 1b に示されています。クラスターは配位数 12 の立方八面体であり、隣の接着原子シェルは配位 6 の八面体です。固溶体は次のようになります。図1aに概略的に示されているようなユニットのランダムなパッキングと見なされます。 A-B 二元系の化学単位は、クラスター式の形式で [A-M12]AxBy として表されます。ここで、M12 = Bn1A12-n1 は最近傍原子の平均を指し、整数 x + y は接着原子の数を表します。 0 < x + y < 6 です。

(a) 二元固溶体合金における溶質原子の短距離秩序と長距離無秩序分布の概略図。 (b) バイナリ FCC 構造のクラスタ構成。 (c) 理想化されたペア分布関数 g(r) と電子が感じる総ポテンシャルエネルギー Φ(r) 曲線 12。

以下13、化学単位体積は各原子体積の合計 \(\left[ {(1 + x) \cdot R_{A}^{3} + 12 \cdot R_{M}^{3} + {\ text{y}} \cdot R_{B}^{3} } \right] \cdot \left( {4\pi /3} \right)/0.74\)、R は原子半径、0.74 は充填効率ですFCC構造の。この体積は、電荷中性カットオフ距離 1.76λFr, \((4\pi /{3}) \cdot (1.76\lambda_{Fr} )^{3}\) で囲まれた球の体積にも等しくなります。 RA + RM = 1.25 λFr が最近隣距離であるため、x-y 関係が得られます。

ここで、RA/M と RB/M は、それぞれ \(R_{M} = (n_{1} \cdot R_{B} + (12 - n_{1} ) \cdot R_{A} における RA と RB の比率です。 )/12\)。原子のゴールドシュミット半径が一般的に採用されます。 RA = RB、x + y = 3 の場合、これは等しい原子半径の溶質原子と溶媒原子で構成される FCC 固溶体の 16 原子クラスター式、つまり [A–B12](A,B)3 を意味します。

参考文献 7、14、15 で実証されているように、Cu 合金、Al 合金、ステンレス鋼、Ni 基超合金などの一般的に使用される工業用合金の組成はモデル予測に近く、金属合金およびクラスター形式主義の一般性。私たちの最近の研究 16 は、適切な元素分類の後、このモデルが高エントロピー合金にも適用できることを示しています。六方最密タイプの固溶体は、同じ配位数 12 (最近接クラスターは双晶八面体) を示し、最密充填であるため、同様に扱うことができます。配位数 14 の菱形十二面体クラスターと非最密充填を特徴とする体心立方構造は、別個に扱う必要があり、現在進行中の研究です。

ここで、短距離次数パラメーター α1 を使用して、式 [A–Bn1Ac1-n1]AxBy で化学単位を構築するための 2 つの基本手順を示します。

α1 を使用した最近傍原子の決定

B の原子分率 mB と配位数 c1 が既知の特定の合金の場合、最近接シェル内の B 原子の数 n1 は、式 1 に従って測定された α1 値を使用して直接取得されます。 (1):

n1 値は、近い整数に近似する必要があります。短距離秩序パラメータ α1 が負の場合、中心の A 原子と隣接する B 原子の間の引力相互作用モードにより、B 原子が最も近いシェルに濃縮される傾向があるため、整数は n1 の切り上げになります。あるいは、α1 が正の場合、整数は n1 の要約になります。

式(1)による隣り合う接着剤原子の計算 (2)

式に導入すると、 (2) 原子比 RA/M と RB/M により、x と y の関係が確立されます。この関係は、合金組成、つまり (n1 + y)/(1 + c1 + x + y) = mB とも一致するはずです。 FCC の場合、(x, y) 解も 0 < x + y < 6 に制限されます。その後、(x, y) 解の一意のセットが可能になり、そこから 2 セットの近似整数が取得されます。測定された合金組成は 2 つの化学単位の間にあります。

これらの手順については、次に一般的な二元銅合金の典型的な例を分析する際に詳しく説明します。

工業用 Cu-Zn 二元合金は最大 40 wt% までの Zn 範囲をカバーしていますが、Cu-30Zn またはカートリッジ黄銅が最も広く使用されているグレードです。数十のシェルに達する αi パラメータは、65Cu 同位体を使用した弾性中性子回折によって広い逆数範囲にわたって単結晶 Cu68.9Zn31.1 で正確に測定されます 17。論文全体を通して、元素の後の下付き数字は原子分率またはパーセントを示し、元素の前の数字は重量パーセントを示します。測定された α1 = − 0.137 は、クラスター中心サイトの元素が他の元素に最近接する傾向があることを示しており、これは負の混合エンタルピー (ΔHCu-Zn = − 6 kJ/mol) と一致します。二元系 FCC 固溶体の一般的なクラスター式 [A-M12]AxBy によると、溶質 Zn はクラスターの中心に位置し、溶媒 Cu に富む c1 = 12 個の原子に最近接されており、クラスター式 [Zn-Cun1Zn12] になります。 -n1]ZnxCuy = [Zn-M12]ZnxCuy、ここで M は平均された最近隣原子です。

まず、最近接シェルの Cu 原子数 n1 は、式 (1) に従って α1 により計算されます。 (3): n1 = 0.689・12・(1 + 0.137) = 9.40。これは、Zn と Cu の間の負の相互作用モードに従ってさらに切り上げ整数 10 に近似されます。この場合、化学単位は [Zn-Cu10Zn2]ZnxCuy (M = Cu10/12Zn2/12) になります。

次に、RZn/M と RCu/M を式 (1) に導入して、x と y の関係を計算します。 (2): 1.23x + 0.96y = 4.53。ゴールドシュミットの原子半径 19 は RZn = 1.39 Å および RCu = 1.28 Å、RM = (10RCu + 2RZn)/12 = 1.30 Å であるため、RA/M = 1.39/1.30 = 1.07、RB/M = 1.28/1.30 = 0.98 となります。合金組成 mB = (10 + y)/(13 + x + y) = 0.689 と組み合わせると、固有の (x, y) 解は (2.3, 1.8) になります。近い整数は (2, 2) と (3, 1) です。対応する化学単位は、[Zn-Cu10Zn2]Zn2Cu2 = Cu12Zn5 = Cu70.59Zn29.41 = Cu-30.01Zn (重量%) および [Zn-Cu10Zn2]Zn3Cu1 = Cu11Zn6 = Cu64.71Zn35.29 = Cu-35.96Zn となります。。合金組成 Cu68.9Zn31.1 は、2 つの化学単位組成の間にちょうど収まります。対応する質量パーセンテージ 64.04 ～ 69.99 wt% Cu は、最も広く使用されているカートリッジ黄銅 C26000 (公称 70Cu ～ 30Zn、指定された組成範囲は 68.5 ～ 71.5 Cu、Fe max 0.05、Pb max 0.07、その他 (合計) 0.15 max) と一致します。、バルＺｎ）２０．

Cu85Al15 では、8°から 60°の角度範囲にわたる X 線拡散散乱によって α1 = − 0.17 が測定されます 21。これは、n1 = 11.93 ≈ 12 および化学単位 [Al-Cu12]AlxCuy につながります。 RAl = 1.43 Å および RAl/Cu = 1.12 を使用し、合金組成に従って、(x, y) の解は (1.69, 3.23) となり、近い整数は (2, 3) と (1, 4) になります。対応する化学単位は、[Al-Cu12]Al2Cu3 = Cu15Al3 = Cu83.33Al16.67 = Cu-7.83Al および [Al-Cu12]Al1Cu4 = Cu16Al2 = Cu88.89Al11.11 = Cu-5.04Al です。 Al 原子の質量パーセントの範囲は 5.04 ～ 7.83 であり、最も一般的な C61000 (92Cu-8Al、組成範囲は 6.0 ～ 8.5 Al、最大 0.05 Fe、最大 0.02 Pb、最大 0.20 Zn、最大 0.10 Si、最大 0.50) の説明となります。その他（合計）、バルCu）20．

Cu80Ni20 では、65Cu 同位体を用いた中性子拡散散乱で測定したα1 の値は +0.05822 であり、同元素が隣接する傾向を示しています。 α1 を使用して計算された最近傍シェル内の Cu 原子の数は 10 で、対応する化学単位は [Cu-Cu10Ni2]CuxNiy です。 RNi = 1.25 Å を使用すると、近似整数 (x, y) の解は (2, 1) および (1, 2) となり、化学単位 [Cu-Cu10Ni2]Cu2Ni1 = Cu13Ni3 = Cu81.25Ni18.75 = に対応します。 Cu-17.57Ni および [Cu-Cu10Ni2]Cu1Ni2 = Cu12Ni4 = Cu75.00Ni25.00 = Cu-23.54Ni。 Ni 原子の 17.57 ～ 23.54 の範囲は、合金 C71000 (80Cu-20Ni、指定範囲は 19 ～ 23 Ni、0.05 Pb 最大、1.00 Fe、1.0 Zn 最大、1.00 Mn、その他 (合計) 0.5 最大、バル Cu) を説明します。、コンデンサー、コンデンサープレート、電気スプリングとして一般的に使用されます20。

Cu89.1Be10.9 合金では、X 線拡散散乱で測定すると α1 = + 0.077 であり、これは同じ元素が隣接していることを示しています 23。 [Cu-M12]CuxBey の枠組み内では、Cu 原子の数 n1 は α1 から計算すると 10.79 であり、整数 11 に近似されます。M = Cu11/12Be1/12 および RBe = 1.13 Å を使用すると、近似整数 (x 、y) 溶液は (2, 1) および (3, 0) であり、化学単位 [Cu-Cu11Be1]Cu2Be1 = Cu14Be2 = Cu87.50Be12.50 = Cu-1.99Be および [Cu-Cu11Be1]Cu3 = Cu15Be1 = になります。 Cu93.75Be6.25 = Cu-0.94Be。この範囲は、合金 C17200 (1.8 ～ 2.0 Be、最小 0.20 Ni + Co、最大 0.6 Ni + Co + Fe、最大 0.10 Pb、最大 0.5 その他 (合計)、バル Cu) を説明します。これは、Cu-Be 合金として最も一般的です。高い強度と弾性を示します20。

上記の合金の例はすべて、各合金系で最も一般的に使用されている工業用グレードに言及していることを強調しておく必要があります。さらに多くの例を表 1 に示します。表 1 では、ほとんどの化学単位が一般的な工業仕様を説明しています。例外は、合金 Ni80Cu20 および Ni60Cu40 の式です。これは、すべての式が良好な合金に対応するわけではないことを示していますが、その逆も真です。一般的に使用されている工業用合金は、溶質の均質化状態に達するために必要であるため、常に特定のクラスター式を満たしています。

カウリーのαパラメータなどの短距離秩序パラメータは、処理パラメータ、特に温度の影響を受けやすいことに留意する必要があります27。原則として、短距離秩序パラメータは、長距離秩序が完全に消失し、原子分布が確率的に安定する傾向がある臨界温度付近でアニールされた合金で測定されるべきである 28,29。ただし、特定の合金の臨界温度は通常不明です。したがって、測定されたαパラメータは、分子状の化学単位内の最近隣サイトと次隣の接着サイトの間で原子が分配される傾向としてより適切に解釈されるべきである。これが、たとえば、以前に提案したように、Cu-30Zn 真鍮もクラスター式 [Zn-Cu12]Zn4 に関連付けることができる理由です7。これは、Zn と Cu の間の負の相互作用モデルが完全に準拠している場合の極端なケースとみなすことができます。ただし、この式は、測定された α1 から計算される [Zn-Cu10Zn2]Zn2Cu2 と等価です。

最後に、現在の研究は、我々の理論モデルと、十分に確立されているカウリーのα1 などの測定可能なパラメータとを組み合わせたものであることを強調しておく必要があります。この取り組みにより、合金組成を解釈する際のモデルの機能が強化されます。しかし、今回の研究で開発されたアプローチは、短距離秩序に関する理論的記述と実験的測定の両方が非常に困難である多成分系（ここでは二元系のみに限定します）に容易に拡張することはできません。過去 10 年間に、特に高エントロピー合金において、短距離秩序化に関する研究が復活していることが注目されます 30、31、32、33。高度な測定技術とコンピューターシミュレーションによって提供される情報は、化学の短距離秩序に関する私たちの知識を確実に豊かにするでしょう。最新のデータを活用して、複雑な組成の合金を扱うことが今後の目標となるでしょう。

要約すると、測定された短距離秩序パラメーターをクラスターと接着原子のモデルと組み合わせた後、既存の工業用合金組成を標準グレードで指定されたとおりに解釈する分子状の化学ユニットを構築することができます。この研究は、固溶体における化学的短距離秩序に暗示される分子状の化学単位を追跡することにより、固溶体ベースの工業用合金の組成起源に関する長年の疑問に答えます。

著者らは、この研究の結果を裏付ける主要なデータがこの論文に含まれていることを宣言します。他のすべての関連データは、合理的な要求に応じて対応する著者から入手できます。

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この研究は、中国自然科学財団 (51801017)、大連科学技術イノベーション財団の主要分野および主要プロジェクト (2020JJ25CY004)、および表面物理化学主要研究所の主題開発財団 (XKFZ201706) によって支援されました。

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Zhuang Li、Qing Wang、Chuang Dong

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張雷

大連交通大学材料科学工学部、大連、116028、中国

双張と荘東

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ZL は主要な計算を実施し、合金データを分析しました。 DD と CD がこの理論を提案しました。 SZ、QW、LZ は合金の解釈をチェックしました。著者全員が論文の執筆に参加しました。

ダンダンドンへの対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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Li、Z.、Dong、D.、Zhang、L. 他。化学的短距離秩序に由来する固溶体合金の組成式。 Sci Rep 12、3169 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-06893-2

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受信日: 2021 年 9 月 10 日

受理日: 2022 年 1 月 24 日

公開日: 2022 年 2 月 24 日

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