燃料革新による高度な原子炉技術の促進

私は、インテリアデザイナーがタイルを買うのと同じように原子炉設計者が燃料を買える核燃料市場を想像したいと思っています。

原子炉の設計者は、入口および出口冷却材の温度、中性子フルエンス、設計基準の事故シナリオ、一次および二次冷却材などを意味する運転範囲を提供できます。その後、燃料ベンダーは原子炉の性能を最大化するためのオプションを提供できます。 しかし、今日の米国では、認可され認定された唯一の商用燃料形式が 1960 年代からほとんど変わっていません。 そのため、商業用の発電用原子炉は、ほぼもっぱら二酸化ウラン (UO2) ベースの燃料形態で運転されています。 ジルコニウムベースの被覆材に包まれたこの UO2 燃料を供給する燃料ベンダーは世界中に少数ながら存在します。 研究炉や試験炉では他の燃料形態も使用されていることに注意することが重要です1。 しかし、商用炉心にとって、少なくともここ米国では、UO2 は「ゴールドスタンダード」であるだけでなく、燃料の唯一の選択肢でもあります。

2011 年の福島第一原子力発電所の事故後、いわゆる「耐事故性燃料」(ATF)2 を市場に出すための世界的な取り組みが増加しました。これは当初、長年保持されてきた業界標準から大きく脱却する機会を提供するものと思われました。 事故耐性燃料プログラムの目標は、軽水炉 (LWR) 燃料形態の対処時間を延長することです。3 基本的に、科学者、技術者、電力会社、燃料ベンダーからなる世界的なコミュニティは、選択肢を評価し、進歩させることに 10 年を費やしました。経済的に実行可能であり、放射性同位元素の放出が起こる前に冷却材喪失事故に長期間耐えることができる従来の燃料形態に代わる燃料を決定するための核燃料技術の知識の現状。 これを行うには、核燃料の熱伝導率と耐酸化性を向上させるとともに、他のいくつかの望ましい燃料性能指標を高める必要がありました。4 最終的に、米国の ATF コミュニティは 2 つのクラスの ATF 候補に落ち着きました。 -長期的かつ長期的。 短期的な解決策は、酸化耐性を高めるためにクラッディングにコーティングを施し、熱伝導率と核分裂生成物の保持を高めるために UO2 にドーパントを導入することで、ジルコニウムクラッディングにおける従来の UO2 を段階的に進歩させることです。

2011 年の春、原子力エネルギー生産史上 3 番目の大事故が起きたとき、私はテキサス A&M 大学の大学院生で、物理学の博士号取得に取り組んでいました。 私の博士論文プロジェクトは、提案されている加速器駆動システム5、つまり核分裂連鎖反応の「オン/オフスイッチ」として粒子加速器を使用する原子炉炉心のためのウランベースの溶融塩の知識を進歩させることに焦点を当てていました。 2022 年には、溶融塩が冷却材または燃料として使用される原子力コミュニティの重要な焦点となっています。 しかし、2011 年に私が論文研究を完了するための追加資金を探していたとき、塩は米国エネルギー省の原子力エネルギー局の優先リストの最上位には程遠いものでした。 リストの最上位にあり、私がポスドクと初期のテニュアトラックを費やして取り組むことになる燃料研究の分野となったのは、事故耐性のある燃料でした。

私がすでに避けてきたように、大規模な研究開発の取り組みは、従来の酸化物燃料の漸進的な進歩の展開をもたらしましたが、軽水炉導入のための重要な研究がまだ行われていない材料も評価しました。 私がロスアラモス国立研究所の博士研究員だった間、モリブデンから鋼鉄、被覆材候補の炭化ケイ素に至るまであらゆるものをテストし、ケイ化ウラン、窒化ウラン、ホウ化ウラン化合物を含むいくつかの新規燃料化合物の加工性と熱化学的理解を進めました。 したがって、商用燃料の選択肢が不足しているのは、核燃料コミュニティにおける革新性や創造性の欠如によるものではなく、また、現在の原子炉群の性能向上をもたらし、革新的な設計を可能にする材料候補の不足によるものでもありません。原子力の未来のために。

対照的に、水冷原子炉の性能および/またはこれらの燃料物質のライセンスを実証するための認定データのいずれかに制限があるためです。 ここで言う性能とは、燃料の経済性と、通常運転時、過渡時および設計基準を超えた事故条件下での安全性を意味します。 これらの材料の多くは軽水炉の運転性能を向上させますが、被覆管が損傷した場合には冷却材と相互作用します。 しかし、水ベースの冷却剤を使用しない原子炉設計、たとえば最新型ガス原子炉に目を向けると、これらの燃料形態にチャンスが生まれます。 最新鋭の原子炉は核物質科学者にとっての遊び場であり、未知の領域を埋めるには、これらの燃料の動作範囲を決定する基礎研究が必要です。 10 年以上新しい核燃料の開発に没頭してきた私は、原子炉設計者の理想的な燃料購入体験を妨げ、ひいては原子力エネルギーの社会的約束を制限する 2 つの研究テーマに焦点を当てたいと考えています。そして照射効果。

技術的な基礎を築くために、燃料化学の問題について議論する必要があります。 明確にするために、「燃料」をウランを含む化合物または合金として定義し、「燃料の形態」をウランを含む成分と、ウラン燃料および原子炉の運転中に生成される核分裂生成物の一次および二次格納物の両方として定義します。 。 従来の商用原子炉の燃料は円筒形状の UO2 であり、核分裂生成物の保持や熱輸送特性などの性能要素を強化するためにベンダーによってドープされることがよくあります。燃料の形態は燃料ピンの束であり、燃料ピンは次のように構成されています。長さ数メートルのジルコニウムベースの合金管の中に、直径 1cm の UO2 ペレットを積み重ねたもの。 燃料の形態について議論する場合、燃料粒子が分散された小石など、いくつかの設計が提案されています。 粒子燃料の概念では、粒子の核または最も内側の成分はウランを含む燃料であり、その燃料は核分裂生成物を吸収して保持するように設計された耐火層で囲まれています。 ほとんどの粒子燃料の概念では、粒子の直径は 1 ミリメートル未満で、グラファイトと樹脂を使用して数十万の粒子を柔らかいボールサイズの球に成形する小石が燃料の形状を構成します。 燃料であるウランが溶融塩のように流体に溶解され、炉心の周囲を循環する移動燃料の概念や、付加的に製造される炭化ケイ素のようなマトリックス材料に分散された粒子である燃料の形態さえあります。冷却材が流れる燃料形態の配列を有する他の固体燃料炉心ではなく、燃料形態自体に冷却材チャネルが設計されています。 つまり、さまざまな先進的な原子炉タイプに対して多数の形式が提案されており、それぞれに資格や認可に対する機会と課題が伴います。

一部の原子炉燃料の概念には、答えなければならない単純な疑問があります。 たとえば、燃料が NaCl と KCl のホスト塩中の UCl3 である溶融塩反応器の場合、反応器の設計者は、液相燃料を含む反応器容器にどのような材料を使用するかを決定する必要があります。クーラントチャンネルも同様です。 私の頭に浮かぶ最初の指標は、溶融塩の腐食速度です。 最も単純で理想的なケースでは、塩は純粋であり、金属 (鋼やニッケルベースの超合金を考える) または耐火物 (鋼を考える) と接触すると、塩の熱化学および電気化学に依存してある程度の腐食速度が誘発されます。 SiC) 血管壁。 しかし、核分裂プロセスが始まると、場合によっては核分裂プロセスが始まる前でも、さまざまな腐食ダイナミクスを引き起こす不純物が導入されます。 古くからの比較対象となるのは、ご家庭の給湯器です。このシステムは、きれいな状態で、きれいな高純度の水が使用されていれば、数十年にわたってご家庭内で動作することができます。 ただし、硬水や金属不純物が混入すると、給湯器の容器の部品がより急速に腐食し、住宅内に水漏れが発生する可能性があります。

これらの複雑な溶融塩系を熱化学的にモデル化する取り組みが継続的に行われており、高校や大学レベルの化学の授業を思い出してみれば、反応生成物のエネルギー状態がエネルギー状態よりも低い場合に反応が起こるかどうかを予測することができます。反応物そのもの。 では、なぜこの塩にはさまざまなレベルであらゆる種類の不純物が含まれていると仮定して、反応速度や生成物を予測できないのでしょうか? これは 2 つの課題をもたらします。私の研究室では、さまざまな燃料形態と原子炉設計に関して積極的に焦点を当てています。 1 つ目は、熱化学は反応が起こるかどうかについては情報を提供できますが、反応速度は提供しないということです。 たとえば、アルミニウム片を庭に置くと、熱力学により、それは自然に完全に酸化アルミニウムに変換されることがわかります。 実際には、最初の酸化物の薄い層は、多くの条件下でさらなる酸化に対する拡散障壁として知られているものとなり、完全に変換するにはアルミニウム片を何世紀も屋外に放置しなければならない程度まで反応が遅くなります。その環境ではAl2O3。 これにより、システムの熱化学に加えて反応速度論について情報を得ることができるよう、特定の反応器設計に関連する温度および雰囲気で腐食速度と拡散速度を実験的に測定することに取り組んでいます6,7。さらに困難なのは、軽水炉や先進ガス炉などの固体燃料炉設計の事故条件下であり、温度は 1200℃を超える可能性があり、その他の多数の二次反応生成物に加え、気相の冷却材によって雰囲気が複雑になります。先進的なガス炉の場合は CO や CO2 などです。8 時にはさらに困難であることが判明するのは 2 番目の科学的問題です。具体的には、率直に言って、これらの条件下で生成する可能性のある化学種をすべて知っているわけではありません。 したがって、未知の影響がどのようなものであるかという疑問が生じます。

この 2 番目の課題、特に未知の反応生成物の課題をよりよく解明するには、ケイ化ウラン燃料である U3Si2 に注目する必要があります。 U3Si2 は伝統的に、アルミニウム中に分散された研究炉用のプレート型原子炉燃料として知られています。 UO2 よりもウラン密度が高く、単位体積あたりのウラン原子の数が多いため、UO2 に代わる燃料バンドルあたりの発電量を増やすことができるため、電力会社や燃料ベンダーにとって非常に魅力的です。 さらに、それははるかに優れた熱輸送特性を有しており9、これは、酸化物相当物と比較して熱応力が低減されているため、照射中および反応炉の一部の過渡状態下でより良好な性能を発揮することを示唆している。 こうしたすべての約束のもと、私たちはこの燃料が軽水炉の冷却材にさらされた場合にどのような性能を発揮するかを評価するキャンペーンに着手しました。 実験の取り組みを開始した時点で、私たちはいくつかのことを知っていました。それは、ケイ化物中のウランが UO2 を形成し、シリコンが SiO2 を形成するということです。 また、ウランを形成する UO2 がおそらく急速に発生することもわかっていましたが、SiO2 は不動態化酸化物を形成するため (今、裏庭にあるアルミニウム片とよく似ています)、冷却剤にさらされても安定する可能性があります。少なくとも 1200oC までは、SiO2 が蒸気中で分解し始める温度です。

私たちが観察し、その後 50 年にわたって研究したのは、これまで知られておらず観察もされていなかった水素化物相の形成でした。これは、大量の UO2 が形成される前であっても、燃料が水にさらされたときに燃料の完全な粉砕を引き起こしました。これらの観察を受けて、U3Si2 が実用的な水冷原子炉燃料であることを本当に支持していた学術燃料コミュニティの多くは、適切に調製されればさらに優れた性能特性をもたらす可能性のある他の化合物を含む高ウラン密度化合物を避けました – 一例このうち窒化ウラン (UN) は、燃料候補となるには天然窒素の同位体分離が必要であり、ウラン密度と熱輸送特性が U3Si2 にまで大幅に増加します。11 UN は、両方の粒子燃料の燃料形態として積極的に研究されています。 、核熱推進にも。

小型モジュール型原子炉、溶融塩炉、核熱推進の進歩を含む原子力エネルギーの将来を見据えると、「1 つの燃料ですべてに適合する」ソリューションは存在しません。 したがって、基本的な研究開発のニーズは、運転状態および過渡状態における核燃料化学の知識を進歩させることにあります。 これには、提案されているさまざまな原子炉に関連する雰囲気での事故試験と、複雑な温度での化学雰囲気をもたらす事故の影響を原子炉の設計者や規制機関に知らせるための熱化学的特性のデータベースを構築することを目的とした基礎化学調査が含まれます。ここでは、熱力学と動力学が競合することが知られています。

さらに、照射検査に代わるものはありません。 非平衡力学と熱化学的複雑さの点で、照射下の原子炉燃料形態に匹敵するシステムは思いつきません。 したがって、革新的な原子炉設計と材料の発見とともに、照射データのギャップを埋める方法を見つけなければなりません。 たとえ可能な限り最良の新燃料ソリューションを見つけたとしても、中性子にさらして核分裂を誘発することなく、炉心内の新規物質の照射挙動を予測する方法はまったくありません。

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